Генерация второй гармоники — нелинейный оптический процесс, при котором два фотона одной частоты сливаются в один фотон удвоенной частоты. Эффект хорошо известен в макроскопических кристаллах, однако перенести его на наноуровень — в одиночные частицы размером в сотни нанометров — оказалось непростой задачей, решение которой важно для создания новых нанофотонных устройств.
Среди материалов, способных эффективно удваивать частоту света, особое место занимают дихалькогениды переходных металлов — слоистые полупроводники, листы которых скреплены слабыми вандерваальсовыми связями. В работе исследовался наиболее изученный представитель этого семейства — дисульфид молибдена MoS₂. Результаты опубликованы в журнале «Прикладная фотоника».
Дмитрий Кислов, аспирант Центра фотоники и двумерных материалов МФТИ, рассказал: «Мы задались вопросом: как именно форма наночастицы влияет на то, насколько эффективно она удваивает частоту света? Интуитивно понятно, что диск и сфера из одного и того же материала будут по-разному “захватывать” свет, но количественно это до сих пор не было исследовано. Мы решили заполнить этот пробел, рассмотрев четыре базовые геометрии: диск, цилиндр, конус и сферу».
Для численного моделирования авторы использовали пакет COMSOL Multiphysics. Вместо полного трехмерного расчета они воспользовались осесимметричной моделью, которая существенно ускоряет вычисления, сохраняя при этом физическую точность.
Моделирование показало, что свет ведет себя в наночастицах описанных форм совсем по-разному в двух диапазонах спектра. При длинах волн короче 750 нанометров материал сильно поглощает излучение за счет экситонов. Но при длинах волн больше 750 нанометров потери становятся гораздо слабее, и свет уже может «запираться» внутри наночастицы, образуя устойчивые резонансы — своеобразные стоячие волны на наноуровне.
Для тонкого диска толщиной 135 нанометров в спектре появляются характерные полосы, соответствующие таким резонансам. Между ними возникают особые состояния, которые называют анапольными.
Это необычные состояния, в которых частица почти не излучает свет наружу, но внутри нее электромагнитное поле, наоборот, становится очень сильным. Анапольные состояния резко усиливают генерацию второй гармоники.
Если же вместо тонкого диска взять цилиндр высотой 400 нанометров, картина заметно меняется. Такая частица работает уже как объемный резонатор: в ней возникают не только резонансы в плоскости структуры, но и резонансы по высоте — подобно стоячим волнам между двумя зеркалами. Благодаря этому в цилиндре появляется магнитная дипольная мода, которой почти нет в тонком диске.
Кроме того, в диапазоне 400–700 нанометров исследователи обнаружили признаки сильного взаимодействия света с веществом — так называемое Рабби-расщепление. Это означает, что световые моды резонатора и экситонные состояния в MoS₂ начинают вести себя как единая гибридная система. Такое смешение напрямую влияет и на нелинейный отклик структуры: именно в этих областях спектра особенно заметны характерные пики и провалы генерации второй гармоники.
Эффективность генерации второй гармоники определяется своеобразным «правилом произведений»: нелинейная восприимчивость материала, умноженная на перекрытие мод, умноженная на резонанс на основной частоте в квадрате и на резонанс на удвоенной частоте. Максимум достигается при так называемом двойном резонансе — когда моды на ω и 2ω перекрываются в пространстве и частоте. Это именно то, что наблюдали ученые в своих расчетах для всех рассмотренных геометрий.
Особого внимания заслуживает конусная геометрия. При изготовлении наночастиц методом электронно-лучевой литографии добиться строго вертикальных стенок практически невозможно — реальные «цилиндры» всегда имеют некоторый наклон боковых граней. Авторы выяснили, что даже небольшая конусность не разрушает резонансы, а лишь сдвигает их и перераспределяет.
Хотя сферические наночастицы сложнее изготовить, они тоже оказались довольно ценной модельной системой. Спектр рассеяния сферы показал хорошо различимые электрические и магнитные дипольные моды, а также квадрупольные состояния — структуру, очень близкую к цилиндрическому резонатору.
Это подтверждает, что закономерности резонансов и механизмы усиления генерации второй гармоники универсальны для объемных резонаторов вне зависимости от конкретной геометрической формы.
Ключевой результат работы — демонстрация того, что дисульфид молибдена позволяет объединить два механизма усиления: объемную нелинейность кристалла и геометрические резонансы наноструктуры. В классических материалах, таких как кремний или арсенид галлия, ученые обычно вынуждены выбирать между одним и другим. А здесь они даже усиливают друг друга.
Проделанная исследователями работа закладывает фундамент для создания нового поколения компактных нанофотонных устройств — от источников когерентного излучения на чипе до элементов квантовой оптики. Им удалось показать, что, варьируя форму и размер наночастицы из дисульфида молибдена, можно целенаправленно настраивать ее нелинейный отклик, управляя модами резонатора.
В дальнейшем авторы планируют провести количественное сравнение экспериментальных и расчетных спектров генерации второй гармоники. Кроме того, в поле зрения команды — исследование метаповерхностей, на которых коллективные эффекты могут дополнительно усилить нелинейный отклик на несколько порядков, как уже было продемонстрировано в ряде недавних работ для плоских структур.